การศึกษาขั้นปริญญามหาบัณฑิตในคณะอักษรศาสตร์ได้เริ่มขึ้น เมื่อ พ.ศ.๒๔๘๕ ระหว่างสงครามโลกครั้งที่ ๒ เปิดสอนตามความพร้อมของแต่ละแผนกวิชา สาขาวิชาอักษรศาสตร์ที่เปิดสอนในระยะแรก คือ วิชาภูมิศาสตร์และประวัติศาสตร์ ภาษาไทย ภาษาอังกฤษ และ ภาษาฝรั่งเศส
ผู้สำเร็จการศึกษาได้รับปริญญาอักษรศาสตรมหาบัณฑิตเป็นรุ่นแรกในปีการศึกษา ๒๔๘๗ มีจำนวน ๒ คน คือ ม.ร.ว.แสงโสม เกษมศรี อักษรศาสตรมหาบัณฑิต สาขาวิชาประวัติศาสตร์ และ ร.ท.พร้อม พานิชภักดิ์ อักษรศาสตรมหาบัณฑิต สาขาวิชาภูมิศาสตร์
ถึงแม้ว่าการศึกษาขั้นปริญญามหาบัณฑิตในสาขาวิชาอักษรศาสตร์ได้เริ่มขึ้นตั้งแต่ พ.ศ. ๒๔๘๕ แล้ว แต่การศึกษาในระดับนี้ของจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยยังไม่ได้กำหนดระเบียบข้อบังคับต่างๆ ให้เป็นไปในแนวทางเดียวกัน ต่อมาใน พ.ศ. ๒๕๐๕ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยจึงได้จัดตั้งบัณฑิตวิทยาลัยขึ้น เพื่อจัดการศึกษาระดับสูงกว่าปริญญาบัณฑิตขึ้นไปของทุกสาขาวิชาให้เป็นระบบเดียวกัน และจัดการศึกษาเป็นระบบหน่วยกิต
นับแต่นั้นมา คณะอักษรศาสตร์ได้มุ่งปรับปรุงและส่งเสริมการศึกษาระดับบัณฑิตศึกษาให้มีปริมาณมากขึ้น และมีคุณภาพสูงขึ้น เพื่อสนองความต้องการทั้งในภาครัฐและเอกชน จนกระทั่งปีการศึกษา ๒๕๑๗ คณะอักษรศาสตร์จึงได้เปิดสอนขั้นปริญญาอักษรศาสตรดุษฎีบัณฑิตเป็นครั้งแรกในสาขาวิชาภาษาไทย มีนิสิตรุ่นแรก ๕ คน และผู้สำเร็จการศึกษาคนแรกในปีการศึกษา ๒๕๒๑ คือ น.ส.กรรณิการ์ ชินะโชติ ปัจจุบัน (พ.ศ.๒๕๕๕) คณะอักษรศาสตร์มีหลักสูตรมหาบัณฑิต ๒๐ หลักสูตร หลักสูตรดุษฎีบัณฑิต ๙ หลักสูตร
ศ. ม.ร.ว. แสงโสม เกษมศรี