การพัฒนาทางกายภาพ
ในด้านกายภาพ เมื่อเริ่มตั้งคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ในปี พ.ศ.๒๔๕๙ นั้น คณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์มีที่ทำการอยู่ที่พระตำหนักวินเซอร์ซึ่งเป็นพระตำหนักกลางทุ่งซึ่งพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้า เจ้าอยู่หัวได้โปรดเกล้าฯ ให้สร้างขึ้นเพื่อพระราชทานสมเด็จพระบรมโอรสาธิราช เจ้าฟ้ามหาวชิรุณหิศ ปัจจุบัน สถานที่ตั้งพระตำหนักวินเซอร์ได้กลายเป็นสนามกีฬาแห่งชาติที่ถนนพระราม ๑ ต่อมาคณะอักษรศาสตร์จึงได้ย้าย เข้ามาอยู่ที่ตึกซึ่งได้ชื่อต่อมาว่าตึกอักษรศาสตร์ ๑ (ปัจจุบันคืออาคารมหาจุฬาลงกรณ์) และได้ใช้ห้องเรียนจำนวน หลายห้องในตึกอักษรศาสตร์ ๒ ซึ่งขณะนั้นเป็นที่ตั้งของหอสมุดกลางของมหาวิทยาลัยและได้ใช้ตึกอักษรศาสตร์ ๓ ซึ่งเคยเป็นที่ทำการของคณะพาณิชยศาสตร์และการบัญชี ที่ทำการของบัณฑิตวิทยาลัยและ สปอ. ต่อมา คณะ อักษรศาสตร์ได้รับงบประมาณสร้างตึกอักษรศาสตร์ ๔ เป็นของคณะเอง ในปัจจุบัน ตึกอักษรศาสตร์ ๑ ได้ เปลี่ยนชื่อเป็นอาคารมหาจุฬาลงกรณ์ ซึ่งอยู่ในความดูแลของมหาวิทยาลัย ตึกอักษรศาสตร์ ๒ ได้เปลี่ยนชื่อเป็น อาคารมหาวชิราวุธ ใช้เป็นสานักคณบดีและสานักงานบริหารของคณะอักษรศาสตร์ ส่วนตึกอักษรศาสตร์ ๓ ได้ถูกทำลายและมหาวิทยาลัยได้สร้างอาคารบรมราชกุมารีขึ้นมาแทนเพื่อเป็นอาคารเรียนรวมและเป็นห้องพักอาจารย์ ของคณะอักษรศาสตร์และคณะศิลปกรรมศาสตร์ ส่วนตึกอักษรศาสตร์ ๔ ได้ถูกทำลายเพื่อสร้างอาคารใหม่ของ คณะอักษรศาสตร์ซึ่งได้รับพระราชทานนามว่า อาคารมหาจักรีสิรินธร และสร้างแล้วเสร็จในปีพ.ศ.๒๕๕๓ อาคารมหาจักรีสิรินธรเป็นอาคารของคณะอักษรศาสตร์ สูง ๙ ชั้น ประกอบด้วยห้องอ่านหนังสือ ห้องประชุมหลายขนาด ห้องปฏิบัติการต่างๆ และห้องเรียนขนาดต่างๆ มีอุปกรณ์โสตทัศนูปกรณ์ที่ทันสมัยประจำในแต่ละห้อง ในการก่อสร้างอาคารมหาจักรีสิรินธร คณะได้รับงบประมาณแผ่นดินมาจำนวนหนึ่งสำหรับสร้างตัวอาคาร และได้มีการจัดตั้งมูลนิธิมหาจักรีสิรินธรเพื่อคณะอักษรศาสตร์ขึ้นเพื่อระดมทุนเป็นค่า ตกแต่งภายใน สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารีทรงรับเป็นประธานคณะกรรมการมูลนิธิมหาจักรีสิรินธรเพื่อคณะอักษรศาสตร์ ตั้งแต่เริ่มตั้งมูลนิธิ
การพัฒนาทางวิชาการ
ในแง่วิชาการ คณะอักษรศาสตร์ในอดีตมุ่งสอนวิชาพื้นฐานสาหรับการเรียนวิชาชีพแพทย์และครู ในปัจจุบัน วิชาที่สอนส่วนใหญ่ในคณะอักษรศาสตร์ก็ยังมีลักษณะที่ไม่ใช่วิชาชีพ เมื่อแรกจัดตั้งคณะอักษรศาสตร์ และวิทยาศาสตร์ วิชาที่จัดสอนในคณะในส่วนที่เป็นอักษรศาสตร์มีภาษาอังกฤษ ภาษาฝรั่งเศสและประวัติศาสตร์ ต่อมาก็ได้มีการสอนวิชาที่หลากหลายมากขึ้น แผนกวิชาแรกเริ่มในคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์มี ๙ แผนก ได้แก่ แผนกสารบรรณและหอสมุดของคณะ แผนกเคมี แผนกฟิสิกส์ แผนกชีววิทยา แผนกคณิตศาสตร์ แผนกภาษาไทยและตะวันออก แผนกภาษาปัจจุบัน แผนกภูมิศาสตร์และประวัติศาสตร์ และแผนกฝึกหัดครู เมื่อเวลา ล่วงมานานหนึ่งศตวรรษ คณะอักษรศาสตร์ในปัจจุบันประกอบด้วย ๑๑ ภาควิชา ได้แก่ภาควิชาภาษาไทย ภาษาอังกฤษ ภาษาตะวันออก ภาษาตะวันตก ปรัชญา ภูมิศาสตร์ ปรัชญา บรรณารักษศาสตร์ ศิลปการละคร ภาษาศาสตร์ วรรณคดีเปรียบเทียบ คณะอักษรศาสตร์เปิดสอนหลักสูตรปริญญาตรี ๒ หลักสูตรได้แก่หลักสูตรที่ สอนเป็นภาษาไทย ๑ หลักสูตรและหลักสูตรอักษรศาสตรบัณฑิตสาขาภาษาและวัฒนธรรม (หลักสูตรนานาชาติ) อีก ๑ หลักสูตร คณะอักษรศาสตร์เปิดสอนหลักสูตรปริญญาโท ๒๐ หลักสูตรและหลักสูตรปริญญาเอก ๑๑ หลักสูตร