รากฐานการกำเนิดและพัฒนาการของคณะอักษรศาสตร์ สืบเนื่องมาจากการปฏิรูประบบบริหารราชการแผ่นดินของพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวซึ่งเริ่มขึ้นใน พ.ศ. ๒๔๓๕ โดยทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้จัดตั้งกระทรวงต่างๆ ขึ้นแทนระบบจตุสดมภ์ ในการนี้กำลังคนที่มีความรู้ความสามารถและการศึกษาศาสตร์แผนใหม่เป็นสิ่งจำเป็นอย่างยิ่งต่อการปฏิบัติราชการฝ่ายพลเรือนในภายภาคหน้า จึงทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ สถาปนา “โรงเรียนข้าราชการพลเรือนของพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว” ขึ้นเมื่อวันที่ ๑ มกราคม พ.ศ. ๒๔๕๓
ในเวลาต่อมา พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงมีพระราชดำริที่จะขยายการศึกษาในโรงเรียนข้าราชการพลเรือนฯ ให้กว้างขวางยิ่งขึ้นอีก ไม่มุ่งเฉพาะการเรียนการสอนสำหรับผู้ที่จะรับราชการเท่านั้น แต่จะรับผู้ซึ่งประสงค์จะศึกษาขั้นสูงให้เข้าเรียนได้ทั่วถึงกัน จึงทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้ประดิษฐานโรงเรียนข้าราชการพลเรือนฯ ขึ้นเป็นจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และได้พระราชทานพระมหากรุณาธิคุณเสด็จพระราชดำเนินทรงวางศิลาพระฤกษ์ตึกบัญชาการเมื่อวันที่ ๓ มกราคม พ.ศ. ๒๔๕๘ และสถาปนาเป็นจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย เมื่อวันที่ ๒๖ มีนาคม พ.ศ. ๒๔๕๙ ต่อมาตึกนี้ใช้เป็นสถานที่เรียนของคณะอักษรศาสตร์ คือ ตึกอักษรศาสตร์ ๑ ปัจจุบันเปลี่ยนชื่อเป็น อาคารมหาจุฬาลงกรณ์
จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยในยุคแรกสถาปนามีการจัดการศึกษาเป็น ๔ คณะ ได้แก่ คณะรัฏฐประศาสนศาสตร์ คณะแพทยศาสตร์ คณะวิศวกรรมศาสตร์ และคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ ๓ คณะแรกสืบเนื่องมาจากโรงเรียนข้าราชการพลเรือนฯ คือ โรงเรียนรัฏฐประศาสนศาสตร์ โรงเรียนราชแพทยาลัย และโรงเรียนยันตรศึกษา ตามลำดับ ส่วนคณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์เป็นคณะที่ตั้งใหม่ ซึ่งในระยะแรกมีหน้าที่จัดการศึกษาวิชาพื้นฐานแก่นิสิตในคณะอื่นๆ จนกระทั่ง พ.ศ. ๒๔๗๘ จึงมีผู้สำเร็จการศึกษาขั้นปริญญาอักษรศาสตรบัณฑิตรุ่นแรก
เมื่อมีการตราพระราชบัญญัติจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย พ.ศ. ๒๔๘๖ คณะอักษรศาสตร์และคณะวิทยาศาสตร์ได้แยกออกจากกัน แต่เนื่องด้วยในช่วงเวลาที่ผ่านมา คือ ตั้งแต่ พ.ศ. ๒๔๗๑ คณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ได้เปิดสอนหลักสูตรประกาศนียบัตรครูมัธยมอักษรศาสตร์ (ป.ม.) ขึ้นด้วย ดังนั้นใน พ.ศ. ๒๔๙๑ คณะอักษรศาสตร์จึงเปลี่ยนชื่อเป็นคณะอักษรศาสตร์และครุศาสตร์ เพื่อให้มีสิทธิ์ประสาทปริญญาครุศาสตรบัณฑิตต่อไปได้ จนกระทั่ง พ.ศ. ๒๕๐๐ คณะครุศาสตร์ได้แยกออกไป คณะอักษรศาสตร์และครุศาสตร์จึงเปลี่ยนชื่อมาเป็น คณะอักษรศาสตร์ นับแต่นั้นมา