ในปีงบประมาณ ๒๕๕๐ อันเป็นปีมงคลวารครบรอบ ๙๐ ปี คณะอักษรศาสตร์ได้รับงบประมาณก่อสร้างอาคารใหม่ ๑ หลัง คือ อาคารมหาจักรีสิรินธร เพราะขณะนั้นมีพื้นที่ไม่เพียงพอต่อกิจกรรมการเรียนการสอน หลังจากตึกอักษรศาสตร์ ๑ ได้กลายเป็นอาคารส่วนกลางของมหาวิทยาลัย และตึกอักษรศาสตร์ ๓ ถูกรื้อเพื่อสร้างอาคารบรมราชกุมารี ซึ่งเป็นอาคารเรียนรวม ไม่ใช่อาคารของคณะอักษรศาสตร์โดยตรง อย่างไรก็ตามงบประมาณที่ได้รับเป็นเพียงงบประมาณก่อสร้างอาคารเท่านั้น ครุภัณฑ์ต่างๆ โสตทัศนูปกรณ์อันจำเป็นต่อการเรียนการสอน รวมทั้งค่าใช้จ่ายทางด้านสาธารณูปโภคเป็นเงินนอกงบประมาณที่มาจากเงินรายได้ที่คณะอักษรศาสตร์ต้องจัดหาเอง คณะอักษรศาสตร์จึงหารือสมาคมนิสิตเก่าอักษรศาสตร์เพื่อหาทุนทรัพย์จัดตั้งเป็นมูลนิธิ เพื่อให้การใช้อาคารดำเนินไปได้ในภายภาคหน้า มูลนิธินี้ สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานนามว่า "มูลนิธิมหาจักรีสิรินธรเพื่อคณะอักษรศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย" และมีพระมหากรุณาทรงรับเป็นประธานคณะกรรมการมูลนิธิด้วย