นอกจากการจัดการเรียนการสอนแล้ว คณะอักษรศาสตร์ได้จัดการบริการวิชาการสู่สังคมอย่างสม่ำเสมอในรูปแบบที่หลากหลาย ที่โดดเด่นและเป็นการบุกเบิกครั้งแรกในประเทศไทย คือ การจัดอบรมมัคคุเทศก์ร่วมกับองค์การส่งเสริมการท่องเที่ยวแห่งประเทศไทย หรือ อ.ส.ท. (การท่องเที่ยวแห่งประเทศไทยในปัจจุบัน) โดยเริ่มจัดอบรมรุ่นแรกใน พ.ศ. ๒๕๐๔ และจัดต่อเนื่องมาเป็นเวลากว่า ๔๐ ปี โครงการนี้นับว่าเป็นต้นแบบของการอบรมมัคคุเทศก์ในสถาบันอุดมศึกษาอื่นๆ ในเวลาต่อมา แม้บางช่วงเวลาอาจหยุดพักโครงการไป แต่ในปัจจุบัน (พ.ศ.๒๕๕๕) ก็ยังคงจัดโครงการดังกล่าวเพื่อให้บริการวิชาการแก่สังคม
นอกจากการให้บริการทางวิชาการแก่สังคมไทยแล้ว คณะอักษรศาสตร์ยังได้จัดโครงการสอนภาษาและวัฒนธรรมไทยแก่ชาวต่างชาติด้วย โดยเริ่มใน พ.ศ. ๒๕๐๘ จากการสอนนักศึกษาวิทยาลัยเซนต์โอลาฟ มลรัฐมินเนโซตา สหรัฐอเมริกา ซึ่งเดินทางมาเรียนหลักสูตรพิเศษเกี่ยวประวัติศาสตร์ วัฒนธรรมไทยและเอเชีย ที่คณะอักษรศาสตร์ ๑ ภาคการศึกษา และนับเป็นส่วนหนึ่งของการเรียนระดับปริญญาตรีของมหาวิทยาลัยดังกล่าว โครงการนี้ได้เป็นที่มาของโครงการ "Perspectives on Thailand" ซึ่งคณะอักษรศาสตร์ได้ร่วมบริหารกับโครงการการศึกษาต่อเนื่องของจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยในเวลาต่อมา รวมทั้งโครงการ Intensive Thai ของคณะอักษรศาสตร์ ซึ่งเป็นโครงการสอนภาษาไทยแก่ชาวต่างประเทศที่ได้รับความนิยม ปัจจุบันอยู่ในความดูแลของศูนย์บริการวิชาการ ของคณะอักษรศาสตร์ที่ก่อตั้งมาตั้งแต่ พ.ศ.๒๕๔๙ ทำหน้าที่รับผิดชอบดูแลการบริการวิชาการอักษรศาสตร์ด้านต่างๆแก่สาธารณชน อาทิ การอบรมภาษาต่างประเทศ ภาษาอิตาเลียน สเปน รัสเซีย จีน มาเลย์ ความรู้เกี่ยวกับภาษาไทย การใช้คำราชาศัพท์ การบรรณาธิการหนังสือ การจัดการสัมมนาทั้งระดับชาติและนานาชาติ ตลอดจนการให้บริการงานแปลและงานล่าม ที่อยู่ในความดูแลของศูนย์การแปลและการล่ามเฉลิมพระเกียรติ (ก่อตั้ง พ.ศ.๒๕๒๙)